Coupled Cluster Molecular Dynamics of Condensed Phase Systems Enabled by Machine Learning Potentials: Liquid Water Benchmark

Coupled cluster molekula dinamika tömbfázisú rendszerekre a gépi tanulás alapú potenciálok segítségével: referencia számítás a folyadék fázisú vízre

Physical Review Letters, 2022.
János Daru^1,2, Harald Forbert³, Jörg Behler⁴, Dominik Marx¹

¹Lehrstuhl für Theoretische Chemie, Ruhr–Universität Bochum, 44780 Bochum, Germany
²Eötvös Loránd University, Department of Organic Chemistry, Budapest, Hungary
³Center for Solvation Science ZEMOS, Ruhr–Universität Bochum, Bochum, Germany
⁴Universität Göttingen, Institut für Physikalische Chemie, Theoretische Chemie, Göttingen, Germany

Szakmai összefoglaló
A közlemény az új CCMD eljárást mutatja be, amely a gépi tanuláson és a lokális korrelációs módszereken alapul. Az eljárás segítségével tömbfázisú rendszerek (folyadékok, oldatok, szilárd anyagok) esetén is lehetővé vált olyan pontos leírás, ami korábban csak gázfázisú molekulák esetén volt elérhető. A CCMD-t a szobahőmérsékletű vízre alkalmazva sikerült ennek a komplex rendszernek minden fontosabb kísérleti eredményét visszakapni, tisztán elméleti úton.

Quantum Nuclear Delocalization and its Rovibrational Fingerprints

Atommagok kvantumos delokalizációja és annak rezgési-forgási ujjlenyomatai

Angewandte Chemie International Edition, 2023.
Simkó Irén^1,2, Christoph Schran³, Fabien Brieuc³, Fábri Csaba¹, Oskar Asvany⁴, Stephan Schlemmer⁴, Dominik Marx³, Császár Attila Géza¹

¹ MTA-ELTE Complex Chemical Systems Research Group, Budapest, Hungary
² Hevesy György PhD School of Chemistry, ELTE Eötvös Loránd University, Budapest, Hungary
³ Lehrstuhl für Theoretische Chemie, Ruhr-Universität, Bochum, Germany
⁴ I. Physikalisches Institut, Universität zu Köln, Germany

Szakmai összefoglaló
Közel egzakt kvantummechanikai számítások végzésével sikerült felfedni, hogy a HHe₃⁺ összegképletű van der Waals komplex, melyben a HHe₂⁺ kvázilineáris molekulaiont egy He atom szolvatálja, káprázatos példa arra, hogy az atommagok is jelentős mértékben delokalizálódhatnak: a rendszer minden egyes kvantumállapotában a szolvatáló He atom minimálisan aszimmetrikus tóruszt alkot a központi proton körül. Ilyen mértékű delokalizációt eddig csak a rendkívül könnyű elektronok esetén sikerült kimutatni, a sokkal nehezebb atommagok esetében nem. A számítások azt is megmutatták, hogyan befolyásolják a különböző rezgési gerjesztések a tórusz térbeli szerkezetét.

Közérthető ismertető
A kvantumkémia egyetemi tananyagot képező törvényei szerint a molekulákban lévő atommagok lokális mozgást végeznek egy ún. egyensúlyi szerkezet kis környezetében. Ez a közlemény az atommagok nagymértékű delokalizációjára mutat példát a HHe⁺₃ molekulakomplex esetében: míg a komplex egyensúlyi szerkezete T alakú és planáris (kétdimenziós), addig a valódi szerkezet térbelivé (háromdimenzióssá) válik, a szolvatáló He atom magsűrűsége egy nagy kiterjedésű tórusszal jellemezhető. A vizsgálat bemutatja azt is, hogy a delokalizáció miképpen változik a komplex rezgéseinek függvényében: a magsűrűséget jellemző tórusz megmarad, de különböző mértékben, jól értelmezhetően felhasad.