Magyar kutatók megoldása a krisztallográfia 100 éves fázisproblémájára

A röntgenholográfiával rokon módszer gyors, atomi szintű folyamatok vizsgálatára is alkalmas lehet, de megkönnyítheti az anyagok nagy nyomáson, magas hőmérsékleten, vagy erős mágneses térben való viselkedésének tanulmányozását is.

2016. március 11.

Az MTA Wigner FK SZFI Szerkezetkutatói Laboratóriumának munkatársai kísérletileg igazolták, hogy az atomi szerkezet meghatározására hagyományosan használt röntgen diffrakciós vizsgálatokban hiányzó fázisinformáció egy speciális technikával megkapható. Ez a módszer lehetővé teszi kristályos anyagok atomi szerkezetének egyértelmű meghatározását. Cikküket a Nature folyóiratcsaládhoz tartozó Scientific Reports legújabb számában olvashatjuk [1].

Évszázados fáziskésés az atomszerkezet kutatásában

Az atomi szerkezet ismerete a természettudományok (fizika, kémia, biológia) számára és számos magas technológiájú termék (pl. félvezetők, szuperötvözetek, gyógyszerek stb.) előállításához elengedhetetlen. Ezért az utóbbi száz évben jelentős kutatói kapacitást fordítottak olyan módszerek kifejlesztésére, amelyek alkalmasak az atomi szerkezet meghatározására.

Azonban minden eddig használt diffrakciós módszer esetén (kivéve a röntgenholográfiát, amelyet kísérletileg ugyanez a kutatócsoport dolgozott ki [2]) a szerkezet egyértelmű meghatározásához szükséges teljes információnak csak a felét sikerül megmérni. Ugyanis egy ilyen mérésben a detektorunkkal az anyagról szórt fotonokat számláljuk. Azonban a foton hullámtermészete miatt annak teljes jellemzéséhez két adat tartozik: a hullám nagysága (a fotonok száma) és fázisa (a szórt hullámok egy adott pillanatban egymáshoz képest milyen fázisban érik el a detektort, tehát hullámhegy vagy éppen hullámvölgy éri a detektort). Ezek közül csak a nagyság kapható meg könnyen, a fázisinformáció elvész.

Ezért a legismertebb és legszélesebb körben alkalmazott röntgendiffrakciós módszerek esetén a mérésen kívül mindig valamilyen plusz információt is fel kell használni a szerkezet meghatározásához, mintegy pótolnunk kell a hiányzó fázist. Hosszú idő óta keresnek a kutatók egy olyan módszert, amellyel a fázis is meghatározható.

A három kutató - balról jobbra: Bortel Gábor, Faigel Gyula és Tegze Miklós -, amint a Grenoble-ban működő European Synchrotron Radiation Facility röntgensugár-forrásnál építik a kísérleti berendezést és végzik a mérést Forrás: MTA Wigner FK

Faigel Gyula és Tegze Miklós, az MTA Wigner FK SZFI Szerkezetkutatói Laboratóriumának munkatársai már 1991-ban javasolták szerkezet-meghatározásra a röntgenholográfiát [3], amely tartalmazza a fázisinformációt is. Állításukat kísérletileg 1996-ban igazolták [2]. Azonban módszerük nem terjedt el széles körben, mert igen nehéz a kísérleti megvalósítás, és csak egy kiválasztott atom körüli viszonylag kis környezetben lehet megkapni a szerkezetet.

Magyar módszer új megvilágításban

Most Bortel Gábor kollégájukkal közösen egy olyan módszert javasoltak, amely jó minőségű kristályos anyagokban lehetővé teszi az egyes diffrakciós csúcsokhoz tartozó fázisok meghatározását. Módszerük az ún. Kossel-vonalak finomszerkezetének mérésén és elemzésén nyugszik. A Kossel-vonalakat 1936-ban fedezte fel W. Kossel [4]. A Kossel-vonalak keletkezésének lényege, hogy a szokásos szóráskísérletektől eltérően itt nem a külső forrásból jövő sugárzást szórja a vizsgálandó minta, hanem a mintában lévő atomok által kibocsátott sugárzást (lásd az alábbi animáción). Ebben hasonlít a röntgenholográfiára. Azonban míg a holográfiánál a szórt sugárzás lassú térbeli változását mérik, a Kossel-vonalaknál a nagyon gyors változást (az éles vonalakat és ezek finomszerkezetét).

Az animáció sematikusan mutatja a Kossel-vonalak kialakulását, különböző geometriai feltételek mellett. A vonalak kúpok formájában jelennek meg, és a belső forrás a kúpok csúcsában található Forrás: MTA Wigner FK

A kutatók mostani kísérletüket az European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) berendezésnél végezték, csak ennek a röntgenforrásnak vannak olyan jó paraméterei amelyek ezt lehetővé teszik. Mivel ez egy demonstrációs kísérlet volt, egy jól ismert anyagot választottak, a gallium-arzenidet, amely fontos félvezető alapanyag. A Kossel-vonalak finomszerkezetéből 26 reflexió fázisát határozták meg.

A gallium-arzenid egykristály Kossel-vonal-rendszere; a látható éles vonalak finomszerkezetéből meghatározható a reflexiók fázisa Forrás: MTA Wigner FK

Arra is javaslatot tettek, hogy a legújabb röntgenforrásoknál, a szabadelektron-lézereknél hogyan lehet egyetlen impulzus alatt (10 femtoszekundum, azaz a másodperc százezer-milliárdod része) egy sok Kossel-vonalat tartalmazó képet felvenni. Ennek előnye az, hogy míg a hagyományos módszerekkel egy impulzus alatt legfeljebb egy diffrakciós csúcs mérhető (és a szerkezet-meghatározáshoz több száz vagy ezer kell), addig a Kossel-kép egyszerre tartalmaz sok diffrakciós csúcsot. Így igen rövid idejű változások, gyors folyamatok termékei pontosabban vizsgálhatók, mint eddig, pl. a kémiai kötések kialakulása, biológiai folyamatok során kialakuló fázisok stb.

Ezen túl ez a módszer megkönnyítené az anyagok nagy nyomáson, magas hőmérsékleten, vagy nagy mágneses térben való viselkedésének tanulmányozását is. Erre az ad lehetőséget, hogy ellentétben a hagyományos mérésekkel, itt sem a mintát, sem a detektort nem kell mozgatni mérés közben. Ilyen vizsgálatok többek között hozzájárulhatnak a Föld, illetve más bolygók mélyén lezajló folyamatok jobb megértéséhez.

Irodalom

  1. Experimental phase determination of the structure factor from Kossel line profile, G. Faigel, G. Bortel & M. Tegze, Scientific Reports, 6:22904 (2016)
  2. X-ray holography with atomic resolution, Miklós Tegze & Gyula Faigel, Nature, 380, (1996), 49-51
  3. Atomic resolution x-ray holography, M. Tegze and G. Faigel, Europhys. Lett. 16, (1991), 41-46
  4. Die richtungsverteilung der in einem kristall entstandenen charakteristischen röntgenstrahlung, Kossel, W., Loeck, V. & Voges, H. , Z. Phys. 94, (1935),139–144

További információ

Faigel Gyula

gf@szfki.hu